A iniciativa para a fundação partiu da própria população de Aracati, que desejava um educandário superior e bem-organizado. Em 21 de julho de 1930, as primeiras religiosas, Madre Maria Taís do Sagrado Coração (Provincial no Brasil) e Madre Antonieta de Jesus, chegaram à cidade para estudar as condições socioeconômicas da região. Elas foram recebidas com grande entusiasmo na margem do rio Jaguaribe por autoridades como o Dr. Eduardo Alves Dias e o Prefeito Alexandre Mattos Costa Lima.

Para viabilizar o projeto, a sociedade organizou uma comissão de propaganda, presidida pelo Monsenhor Bruno Figueiredo e integrada por nomes como o Dr. Eduardo Dias, que se tornou o principal mentor e protetor da obra.
As oito religiosas escolhidas para a fundação chegaram definitivamente no dia 19 de março de 1931, dia de São José.
O colégio, dirigido inicialmente pela Madre Maria Taís, oferecia um currículo completo que incluía:
Formação Moral e Religiosa; Cursos: Infantil, Elementar e Complementar; Ensino Moderno: Línguas (francês e inglês), música (piano e harmônio), artes (pintura e bordado) e educação física. Estrutura: Funcionava em um prédio amplo com dormitórios higiênicos, refeitório e salas arejadas.

Durante seus anos de funcionamento, as Ursulinas lutaram pela equiparação ao curso da Escola Normal, buscando que seus diplomas tivessem validade oficial no Estado. No entanto, enfrentaram sérios entraves, como a "grande crise climatérica" que prejudicou a economia das famílias e a falta de apoio dos poderes públicos. Em dezembro de 1932, a situação financeira era tão grave que a Madre Antonieta chegou a manifestar desânimo e desejo de abandonar a obra, sendo incentivada pelo Arcebispo Dom Manuel a resistir.
Apesar do reconhecimento da sociedade pela "aprimorada cultura" das religiosas, as dificuldades persistiram. Em dezembro de 1933, as Irmãs Ursulinas anunciaram sua retirada de Aracati em obediência às ordens de sua Congregação. Elas venderam os móveis do instituto a "preço de ocasião" e partiram para a Bahia.
O encerramento da fase ursulina foi lamentado por figuras como Francisca Clotilde, que descreveu a partida como a perda de um "presente do céu". Contudo, a estrutura e a missão iniciadas por elas serviram de base para que as Filhas da Caridade de São Vicente de Paulo assumissem o local ainda em 1933.
